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澳门赌场大连化学物理研究所研究员董文锐与澳门赌场院士杨学明实验团队，联合研究员傅碧娜与澳门赌场院士张东辉理论团队，在大气自由基反应动力学研究领域取得进展。研究发现，syn-CH3CHOO与水的反应速率比文献报道值快了两个数量级。这为理解大气中syn-CH3CHOO清除机制以及OH自由基生成途径提供了重要依据。syn-CH3CHOO是丙烯和2-烯烃类化合物经臭氧分解产生的重要中间体，在冬季和夏季分别占克里奇中间体总浓度的75%至79%和25%至77%。作为结构最简单的syn-构型克里奇中间体，syn-CH3CHOO常被用作研究OH自由基生成的模型体系。传统观点认为，烯烃臭氧氧化过程中产生的克里奇中间体特别是syn-CH3CHOO的单分子解离是夜间OH自由基的主要来源。但是，关于syn-CH3CHOO与水的双分子反应速率存在争议，理论计算结果差异高达两个数量级。这种不确定性主要源于该反应的高维度、高复杂性及传统理论模型的局限性。同时，由于实验测量的灵敏度与构象异构体选择的性限制，目前只有反应速率的上限值见诸报道。该团队采用自主研发的高重频时间分辨激光诱导荧光技术，结合基于基本不变量-神经网络方法构建的高精度全维即27维势能面与动力学计算，发现syn-CH3CHOO与H2O的反应速率常数比先前传统理论预测的最大值高出约两个数量级。这一加速效应源于反应入口通道中复杂中间体结构和强长程偶极-偶极相互作用导致的“漫游机理”。研究发现，在典型大气环境下，syn-CH3CHOO与水蒸气的双分子反应对其总消耗的影响程度与生成OH自由基的单分子分解途径相当。上述表现表明，传统的“单分子分解主导syn-CH3CHOO清除”的观点需要重新审视。该研究凸显了精确实验测量与全维动力学模拟相结合的重要性，将提升对复杂化学反应的预测能力和准确性。更广泛地看，“漫游机理”可能普遍存在于涉及复杂长程相互作用的化学反应中，因此该研究对燃烧化学和天体化学等领域也具有重要意义。近日，相关研究成果以Reactivity of?syn-CH3CHOOwith H2O enhanced through a roaming mechanism in the entrance channel为题，发表在《自然-化学》（Nature Chemistry）上。研究工作得到国家自然科学基金、科技创新2030-重大项目和澳门赌场科研仪器设备研制项目等的支持。论文链接研究发现“漫游机理”加速克里奇中间体与水的反应